III. – Dans les pas des alchimistes !

I.           INTRODUCTION
Les chapitres précédents ont montré l’importance capitale des années charnières entre les XIXe et XXesiècles dans l’histoire de la science nucléaire. A l’époque, les savants publiaient ou présentaient une note, une communication dès la découverte d’un nouveau phénomène, sous l’égide d’une des nombreuses Sociétés savantes. Les informations circulaient rapidement dans le milieu scientifique, permettant aux autres chercheurs de se lancer dans la foulée des recherches et d’améliorer les connaissances dans ce domaine par petites touches successives.
II.         WILLIAM CROOKES, UN CHIMISTE INDÉPENDANT
Nous abordons maintenant un autre aspect de la question, celui des transmutations. Pour cela retrouvons sir William Crookes. A la fin de l’année 1899, ce chimiste londonien, propriétaire de son propre laboratoire d’analyse, se lança dans une étude sur la radioactivité. Pour mesurer les rayonnements il utilisa une méthode qu’il connaissait bien : celle de la plaque photographique (certains rayons émis par un élément radioactif impressionnent plus ou moins une plaque photographique, selon leur activité). Il chercha à établir une plaque standard à partir de la radioactivité de l’uranium pur. Il soumit quelques kilogrammes de nitrate d’uranyle (UO2(NO3)2) à la cristallisation fractionnée afin de les purifier. En  fin de processus, il constata que l’uranium n’impressionnait pas les plaques photosensibles et que l’eau de lavage était, elle, radioactive. Il en conclut que la substance active était passée dans l’eau. Par un traitement chimique relativement simple, il obtint un résidu floconneux qui impressionna ses plaques en moins de cinq minutes. Il dénomma cette nouvelle substance uranium X. En mai 1900, Crookes remit une communication à la Société Royale de Londres. Il eut confirmation de sa découverte, en juillet de la même année par une note de H. Becquerel à l’Académie des Sciencesde Paris, qui était arrivé aux mêmes constatations.
III.      RUTHERFORD ET SODDY CHERCHENT DES REPONSES A LEURS QUESTIONS
Dans le chapitre sur “La découverte de la radioactivité”, nous avions vu qu’Ernest Rutherford et son collaborateur Frederik Soddy avaient découvert de leur côté un radioélément dû à la transformation du thorium qu’ils avaient dénommé thorium X.Revenons quelque peu sur les expériences de ces deux chercheurs à l’Université MacGillde Montréal (Canada) afin de bien saisir le cheminement de leur raisonnement qui les amena à établir la théorie « révolutionnaire » des transformations radioactives.Rutherford était pragmatique et concret, bien qu’ouvert à tout fait nouveau et imprévu. Il acceptait un résultat que s’il s’appuyait sur une expérimentation rigoureuse. Durant la période 1899 – 1900, il constata que l’oxyde ou les sels de thorium émettaient en permanence une “émanation” à la radioactivité passagère. Ensuite il découvrit que cette émanation induisait une radioactivité sur toutes les surfaces qu’elle rencontrait (radioactivité induite), comme si elle les couvrait d’une « couche invisible extrêmement active ». Cette observation était comparable à la radioactivité induite par le radium, découverte par les Curie. Notre physicien voulut absolument élucider le mystère de ce « dépôt actif  ». Par différents procédés physiques il parvint à l’isoler démontrant son existence matérielle.

Il s’associa ensuite pendant près de deux ans (1901-1903) à Soddy pour déterminer la nature de l’émanation. Rutherford se rendit compte qu’en chauffant vigoureusement  les corps émetteurs, il obtenait un flux énorme jusqu’à une certaine valeur. Ensuite, l’élément semblait en être irrémédiablement dépourvu, comme s’il avait perdu sa potentialité d’émanation après chauffage, particulièrement pour l’oxyde de thorium (ThO2). Toutefois, en chauffant doucement l’oxyde de thorium, l’émanation se dégageait lentement pendant une longue durée, donnant l’impression de se reconstituer progressivement.

Ces observations amenèrent nos savants à se poser cinq questions au sujet de cette émanation :

  1. L’émanation venait-elle réellement du thorium, ou se dégageait-elle d’un autre corps dissimulé ?
  2. L’oxyde de thorium était-il « altéré » d’une manière permanente quand on le chauffait si fortement qu’il en perdait son pouvoir d’émanation ? Y avait-il un traitement chimique capable de restaurer ce pouvoir ?
  3. Quel gaz était l’émanation ?
  4. Pouvait-on, par des pesées rigoureuses sur une balance très sensible, mettre en évidence, soit la perte de poids de la substance donnant l’émanation, soit, inversement, l’augmentation de poids d’un corps absorbant la radioactivité induite ?
  5. Quelle était la particularité chimique qui rendait possible la production d’émanation par le thorium ?

A la question 4, il était relativement facile de répondre par un simple calcul. Un électromètre ordinaire pouvait détecter 3 x 10-13 coulombs[1], quantité d’électricité extrêmement faible qui correspondait à un petit nombre d’ions  produits par le rayonnement du corps radioactif. Cela suggérait que l’élément actif devait se trouver à l’état de trace infime, des millions de fois en dessous de possibilités d’une balance sensible.

Les autres questions posèrent de nombreuses difficultés et les amenèrent à constater d’étranges événements. Soddy utilisa les méthodes connues pour séparer le thorium du mélange. Il constata que le thorium après purification produisait toujours son émanation, ce qui semblait répondre à la première question.

Ensuite, il essaya par une série de procédés chimiques de capter l’émanation à partir d’un courant gazeux et de le combiner pour obtenir un résidu solide. Tous ses essais échouèrent. L’émanation n’interagissait avec aucun réactif et semblait répondre aux critères de la famille des gaz inertes (gaz rares) découverte quelque sept ans auparavant par William Ramsay (1852-1916) au University College de Londres. Cela pouvait satisfaire la troisième question.

La seconde question, quant à elle, posa de sérieux problèmes aux chercheurs. Par un procédé laborieux mais simple, Soddy obtint à partir de l’oxyde de thorium calciné, une solution de laquelle il pouvait ensuite le récupérer avec son pouvoir d’émanation. C’est ici que des bizarreries surgirent. La restauration n’était pas complète, mais mis à l’état d’hydroxyde (Th(HO)4), l’émission s’améliorait nettement et chose curieuse, après neuf jours, la production de l’hydroxyde de thorium était deux fois et demi plus forte ! Ces constatations en fait étaient dues à une erreur imprévisible, mais elles amenèrent Soddy à faire une autre découverte curieuse. Après une succession de manipulations – dissolution de nitrate dans l’eau et adjonction d’ammoniac pour précipiter l’hydroxyde – il obtint  après filtrage de l’hydroxyde un résidu ne contenant pas de thorium mais qui donnait une forte émanation, tout comme l’hydroxyde resté sur le filtre !

C’est à ce moment de leur recherche que l’un d’eux tomba sur la communication de W. Crookes. Il était évident qu’ils venaient de trouver un équivalent de l’uranium X : le thorium X. Ils pouvaient clôturer leur papier, qu’ils envoyèrent à Londres, à la Société Royale, avec une lettre à Crookes et partir tranquillement en vacances, la Noël approchant.

IV.       EMOI DANS LE LANDERNEAU

Pendant ce temps, en cette fin d’année 1901, Becquerel à Paris se posait également des questions. Par un procédé chimique, il était possible d’éliminer la radioactivité de l’uranium et pourtant, il était certain que l’uranium était toujours radioactif. Pour s’en convaincre, notre savant reprit d’anciennes préparations de l’été 1900, désactivées, ainsi que les impuretés radioactives. Il constata que tous les échantillons d’uranium avaient retrouvé leur activité première et que les impuretés étaient devenues inactives. Troublant ! Au départ Becquerel pensait que la radioactivité consistait en une libération d’énergie emmagasinée dans l’élément. Celui-ci devait donc logiquement se réactiver en se réalimentant à une source mystérieuse.

Précédemment Becquerel avait demandé à Crookes d’effectuer un essai avec son uranium purifié. Ce dernier avait fait suivre la demande à Montréal chez Rutherford et Soddy. En rentrant de vacances, au début de l’année 1902, les deux compères trouvèrent la lettre de Crookes, ainsi que la publication de Becquerel et du nitrate de thorium en provenance de Knöfler (Allemagne). Ils eurent aussi la surprise de constater que leurs précipités d’hydroxyde de thorium obtenus avant les vacances étaient restés radioactifs, tandis que le thorium X ne l’était plus !

Ils reprirent leurs expériences mais cette fois avec le produit allemand. Après séparation du thorium X, ils analysèrent la radioactivité des deux composants : thorium et thorium X. Le thorium X, comme l’avait déjà pressenti Rutherford, perdait sa radioactivité avec le temps, selon une progression géométrique, avec une diminution de moitié tous les quatre jours. Par contre, l’hydroxyde de thorium retrouvait son activité initiale avec la même période de quatre jours (voir fig. 20). La somme des deux activités demeurait constante; à l’équilibre, il se formait autant d’atomes de thorium X qu’il n’en disparaissait.

 Fig. 20 – Expérience avec l’hydroxyde de thorium.

La courbe descendante représente la diminution de la radioactivité du thorium X que Rutherford et Soddy avaient obtenue à partir de l’hydroxyde de thorium. La courve montante représente l’accroissement de la radioactivité de l’hydroxyde de thorium par la transformation de son thorium en thorium X. Les petits cercles représentent les mesures faites ; les courbes sont idéales.

La conclusion était inéluctable : l’hydroxyde de thorium se transformait en thorium X, qui, à son tour, se transformait en un gaz (l’émanation, appelée thoron). Ce dernier se transmutait en un solide, le dépôt actif. La radioactivité est donc une transmutation spontanée d’un élément chimique en un autre, par libération d’un rayonnement. Ainsi, le thorium, par une cascade d’émissions de rayons α, engendrera en fin de cycle un produit stable que nous appellerons pour l’instant thorium B (voir fig. 21).

 Fig. 21 – Transmutations successives du thorium en thorium X, puis en émanation, le thoron (Th)


V.         LA THÉORIE « RÉVOLUTIONNAIRE » DES TRANSFORMATIONS RADIOACTIVES

Rutherford et Soddy vont étendre leurs conclusions à l’ensemble des radioéléments connus à l’époque. La notion de transmutation correspondait parfaitement à leurs observations. Ils rejoignaient, en ce sens, la recherche éperdue des alchimistes, mais dans leur cas, la transmutation était le fait de la nature profonde des atomes étudiés et non celui de l’action de l’homme. Il faudra attendre encore quelques années pour y arriver, avec Irène Curie et Frédéric Joliot, inventeurs de la radioactivité artificielle. Mais cette théorie des transformations radioactives était révolutionnaire pour l’époque. Aussi c’est avec beaucoup de circonspection qu’ils rédigèrent le texte par lequel ils allaient la proposer. Ils introduisirent une argumentation fondée sur la notion d’énergie. La radioactivité leur semblait perpétuelle. Il fallait donc qu’il existe un moyen par lequel l’énergie radioactive perdue par le radium et le thorium puisse leur être restituée. C’est ainsi que dans un premier temps, Rutherford émit une théorie de transformation basée sur la notion de perte progressive de l’énergie emmagasinée dans chaque atome de thorium ou de radium, le rayonnement diminuant proportionnellement à la perte d’énergie.

Pourtant, nos savants ne sont pas entièrement satisfaits. L’expérience de Crookes montrait que l’uranium séparé de son uranium X n’émettait plus de rayonnement. De son côté Soddy remarquait qu’après la séparation du thorium X du thorium, l’hydroxyde restant gardait toujours de 1/3 à 1/4 de sa radioactivité originelle. Poussant leur raisonnement, ils en arrivèrent à concevoir que la radioactivité était une affaire d’atomes (cela sera confirmé par les Curie) et qu’il s’agissait de la manifestation d’une sorte très spéciale de matière présente en quantité infime. Ils concluront leur texte en avançant que la radioactivité est « la manifestation de changements chimiques sous-atomiques » et l’enverront à la Chemical Society de Londres.

Cette théorie était plausible mais malheureusement établie sur une seule vérification, celle de la transformation du thorium en thorium X.

Peu de temps après, Rutherford et Soddy tenteront de réaliser l’expérience de Crookes avec l’uranium, mais sans succès : l’uranium restait inaltéré et ils ne détectèrent pas la présence d’uranium X. Où était le mystère ? Se procurant la relation exacte du procédé de Crookes, ils constatèrent que ce dernier utilisait la méthode de mesure par plaque photographique (voir plus haut). Et effectivement ils retrouvèrent les résultats initiaux : après séparation, l’uranium perdait son pouvoir radioactif, tandis que l’uranium X le gardait. Mais suivant leur propre méthode de mesure, au moyen d’un collecteur d’ions, les résultats étaient inverses : l’uranium restait radioactif et l’uranium X ne l’était pas. Pourquoi cette différence ?

Rappelons que lors de son passage à Cambridge, en 1898, dans le laboratoire de J.J. Thomson, Rutherford avait décelé la présence de deux rayonnements distincts produits par l’uranium. Ils les avaient nommé rayons α et rayons β (voir le chapitre sur “La découverte de la radioactivité”). Se rappelant cela, il put expliquer ce double mystère. Le papier couvrant les plaques photographiques afin de les protéger de la lumière arrêtait les rayons α très peu pénétrants et laissait passé les rayons β. Par contre, le collecteur d’ions de Soddy réagissait aux rayons α et pas aux rayons β.

VI.       LA THEORIE DES TRANSFORMATIONS SE MUE EN THEORIE DES TRANSMUTATIONS

A l’université de McGill, à l’époque, un jeune physicien Arthur G. Grier terminait un travail sur les relations entre les deux types de rayonnements (α et β). Pour cela, il possédait une chambre d’ionisation sensible aux rayons β. Il put ainsi confirmer les observations de Soddy, à savoir que l’uranium émettait des rayons α et que l’uranium X relâchait des rayons β. Ensemble, ils s’attaquèrent à l’étude du thorium. Ils purent constater que le thorium était pourvoyeur de rayons α et que le thorium X émettait les deux, α et β. Ils conclurent qu’il n’existait aucune relation entre les deux types de rayonnements puisqu’ils pouvaient se manifester indépendamment l’un de l’autre.

Durant l’été 1902, Rutherford et Soddy, profitant du calme des vacances scolaires, se mirent à la rédaction de deux mémoires reprenant les comptes rendus de leurs diverses expériences. Ils étaient destinés à la prestigieuse revue de physique anglaise, The Philosophical Magazine. C’était une période de détente, propice à la mise en place des idées qui se bousculaient dans leur tête. Il en sortit une nouvelle théorie. Nous avons vu qu’antérieurement, ils avaient décrit le processus de transmutation comme une transformation se produisant dans un atome due à une modification de sa stucture interne et qui amenait un changement de ses propriétés chimiques. Cette transformation faisait apparaître une certaine quantité d’énergie, que l’atome transformé se mettait en devoir de dépenser en déversant à l’extérieur un flux de rayons qui se mourait lentement.

Dans leur nouvelle théorie, ils préconisaient que l’énergie jaillissait d’un seul coup lors de l’émission du rayonnement au moment de la transformation de l’atome. Le rayonnement fait partie intégrante de la transmutation. Par émission α, un atome de thorium se transmute en un atome de thorium X, tandis que ce dernier également par émission α devient un atome de l’émanation. L’intensité du rayonnement est en relation avec le nombre de transformations en cours.

Cette théorie permettait également d’expliquer la décroissance géométrique de la radioactivité et l’impossibilité de la modifier par des agents externes. Donc, l’émission du rayonnement est une action interne à chaque atome pris séparément. Rutherford en arriva à la notion que les rayons α avaient une nature corpusculaire et une charge électrique positive, tout comme les rayons β étaient des électrons de charge négative.

Poursuivant leurs expériences, ils démontrèrent que l’uranium, le radium et le polonium appartenaient à une même famille de radioéléments. Ils affirmèrent :

« Dans les minéraux naturels contenant ces radioéléments, ces transformations ont dû se poursuivre continûment sur de très longues périodes, et […] les produits ultimes doivent s’être accumulés en quantité suffisante pour être observés et doivent apparaître dans la nature comme compagnons permanents des radioéléments […]. L’hélium est peut-être un de ces produits. […] L’expulsion d’une particule chargée constitue la transformation […]. Dans une transformation radioactive, l’atome chimique doit subir une désintégration ».

Par une série de calculs, ils purent estimer la quantité d’énergie dépensée par ces transmutations et démontrer que chacune d’elles était caractérisée par une constante radioactive.

« L’énergie d’une transformation radioactive doit être de vingt mille à peut-être un million de fois plus grande que celle de toute transformation moléculaire. […] La “vie” du radium ne peut pas être supérieure à quelques milliers d’années. […] L’existence de cette énergie explique la stabilité des éléments chimiques […]. Il faut en tenir compte en physique cosmique. »

Ernest Rutherford recevra le prix Nobel de chimie en 1908.

VII.     FAMILLES RADIOACTIVES

Les expériences de E. Rutherford et de F. Soddy ont montré que les radioéléments se désintégraient en cascades, selon des séries bien définies dans lesquelles chaque corps radioactif est le produit de désintégration du précédent. Par rapport à un élément déterminé de ces séries, ceux dont il émane sont dénommés « parents » ou « ascendants », tandis que ceux qui en découlent sont les « descendants ». Le passage d’un élément à l’autre s’accompagne d’une émission de rayons α ou β, accompagné ou non de rayons γ. En fin de parcours, on obtient un élément stable.

Soddy et le physicien allemand Kasimir Fajans (1887-1975) définirent les deux « règles de déplacement » suivantes (1913) :

1° Quand un radioélément émet des rayons β, il engendre un nouvel élément, dont la masse atomique égale à la sienne, mais dont le nombre atomique est supérieur d’une unité ;

2° Quand un radioélément émet des rayons α, il engendre un nouvel élément dont la masse atomique est inférieur de quatre unités à la sienne, mais dont le nombre atomique a diminué de deux unités.

Je définirai les notions de masse et de nombre atomique dans le chapitre suivant.

Trois familles naturelles furent ainsi décrites (fig. 22) :

  • la famille radioactive de l’uranium, avec comme tête de file l’238U, d’une période de 4,5.109 années;
  • la famille radioactive du thorium, avec comme tête de file l’232Th, d’une période de 1,4.1010 années;
  • la famille radioactive de l’actinium, avec comme tête de file l’235U, d’une période de 7.108 années.

Dans chacune de ces familles, une série de radioactivités α et de radioactivités β successives aboutit en fin de compte à trois isotopes stables du plomb. Il est à remarquer que chacune d’elle comporte un élément gazeux.

 

 Fig. 22 – Les trois familles radioactives. i = émission α ;  «  = émission β

VIII.   UN PEU DE THEORIE

A.      Rappel de la notion de période et de demi-vie

Tout atome radioactif est voué à mourir tôt ou tard. Il disparaîtra d’une manière spontanée et imprévisible qui n’est en rien dépendante de son âge. Ce phénomène de désintégration est insensible à des agents externes tels que température, champ électrique, magnétique ou gravifique. Ce n’est qu’une question de probabilité. A chaque instant de sa vie, cet atome possède une probabilité par unité de temps λ bien déterminée, de se désintégrer. C’est sa constante radioactive. Dans un sursaut d’énergie, le noyau de cet atome émettra un rayonnement ionisant sous diverses formes dont on a déjà cité trois d’entre elles : les rayons alpha (α), bêta (β) et gamma (γ). Il se transformera par étape pour aboutir finalement à un noyau stable d’un nouvel élément aux caractéristiques chimiques différentes. Afin de bien comprendre cette notion de probabilité, je peux reprendre une comparaison d’Emile Borel (1871-1956), mathématicien français et un des chefs de file de l’école française de la théorie des fonctions. Il considérait l’ensemble des verres utilisés dans tous les cafés de France. En fin de journée, un verre déterminé aura été cassé ou sera intact. Le matin, rien ne permettait de prévoir son sort. Le soir, une proportion toujours identique, à quelques fluctuations près, de verres aura été cassé.

Une population comportant N atomes d’un élément particulier à un instant donné t subit une perte de la moitié de ceux-ci durant une période de temps déterminée qui lui est propre; c’est sa période radioactive ou demi-vie. La loi de décroissance radioactive a été énoncée dans le chapitre sur “La découverte de la radioactivité”. Rappelons qu’elle correspond à une courbe exponentielle simple (N = N0.e-λt), et que la période ou demi-vie qui caractérise l’élément répond à la formule T = 0,693/λ.

Si dans la formule N = N0.e-λt on remplace λ par 0.693/T obtenu de la deuxième formule, on peut exprimer la loi de désintégration radioactive sous la forme :

N = N0.e-0,693.t/T

N est le nombre de noyaux d’un élément radioactif présent au temps t ;

N0 est le nombre d’atomes de ce même élément au temps t = 0 ;

λ est  la constante de désintégration propre à cet élément ;

T est le temps nécessaire pour qu’un nombre d’atomes initial soit réduite de moitié, soit la demi-vie de l’élément en question.

Le schéma suivant (fig. 23) donne une autre façon d’appréhender cette notion de période et de décroissance radioactive : si au départ, il y avait N0 noyaux, il n’en restera plus que la moitié après une période, soit N0/2. Après 2 périodes, il en reste donc 1/2.N0/2 = N0/4, après 3 périodes, 1/2.N0/4 = N0/8, etc.

 Fig. 23 – Notion de période et de décroissance radioactive

La période T et la constante radioactive sont deux caractéristiques intrinsèques du radioélément considéré. Ces concepts qui s’établissent sur la notion de probabilité et des lois de la statistique ont bouleversé l’entendement déterministe des physiciens qui au fur et à mesure de leur compréhension du monde subatomique découvriront des lois de plus en plus contingentes.

La période varie dans de très grandes proportions d’un élément à l’autre. Je donne à titre d”exemple celle des quelques radioéléments que nous avons déjà rencontrés dans les divers exposés :

Elément  Période
 Uranium 235Uranium 238Radium 226Polonium 210Thorium 232Thorium X 7,13.108ans4,49.1091.622 ans138 jours1,4.1010ans3,6 jours

B.      Equilibre entre espèces parentes

Lorsqu’un élément radioactif d’une des trois familles citées ci-avant se désintègre, avec sa propre constante radioactive (λ1N1 désintégrations par unité de temps) il se transforme en un autre élément qui peut être, lui aussi, radioactif. Le nombre de rayons émis par ce descendant direct (λ2N2 désintégrations par unité de temps) augmentera jusqu’à un maximum qui correspondra au moment où, par unité de temps, le nombre de ses atomes qui se désintègrent est égal au nombre des atomes qui se forment à partir de la substance-mère.

On aura alors : λ1N1 = λ2N2

Si la substance-mère a  une période T1 très longue par rapport à celle T2 de son descendant, le nombre de rayons émis par ce descendant tendra, au bout d’un temps suffisant, à être égal au nombre de rayons émis par la substance-mère. On atteint l’équilibre.

La formule λ1N1 = λ2N2 = λ3N3  peut s’écrire, si l’on remplace les λ par 0.693/T, N1/T1 = N2/T2 = N3/T3

C.     Notion de masse et de nombre atomique

Nous verrons dans un prochain chapitre l’histoire de l’atome. Mais sachons dès à présent qu’un atome comprend un noyau et une couronne d’électrons qui gravite de celui-ci. Le noyau est constitué de deux types de particules : les protons et les neutrons. Repris sous le terme générique de nucléons, ces particules possèdent une masse à peu près équivalente, mais le proton est caractérisé par une charge électrique positive, tandis que le neutron est neutre. La charge des électrons est négative. Dans un atome normal, l’ensemble des charges négatives compense les charges positives du noyau. Si cet atome perd l’un de ses électrons sa charge devient positive, on parle d’ion.

Masse atomique :   correspond au nombre total de nucléon du noyau et désigné par la lettre A.

Nombre atomique : correspond à la charge du noyau, c’est-à-dire au nombre de protons. Il caractérise l’élément et se caractérise par la lettre Z.

On désigne un élément de la manière suivante :   AZM,

Exemple :   23892U       22688Ra

Isotope :   éléments ayant le même nombre atomique Z, c’est-à-dire les mêmes propriétés chimiques, mais une masse atomique différente.

Exemple :   23892U    et    23592U.

Ces deux isotopes d’uranium possèdent le même nombre de protons, mais l’un a un surplus de trois neutrons (238U).

 

 Fig. 24 – Ernest Rutherford (1871 – 1937)

                                         

Fig. 25 – Henri Becquerel (1852 – 1908)                         Fig. 26 – John Joseph Thompson (1856 – 1940)


[1]       Coulomb : unité de quantité d’électricité et de charge (symbole C), équivalent à la quantité d’électricité transportée en 1 seconde par un courant de 1 ampère. Exemple : 1 C est la quantité d’électricité qui passe dans une lampe de 60 W en deux secondes.

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